Syntesen av silisiumnitrid ble først rapportert i 1857 av Henri Edouard Saint-Clair Deville og Friedrich Wöhler. I syntesen ble en digel med silisium plassert i en digel fylt med karbon og oppvarmet for å redusere oksygeninntrengning. De rapporterte et produkt som de kalte silisiumnitrid, men ikke klarte å bestemme dens kjemiske sammensetning.
I 1879 oppnådde Paul Schützenberger produktet ved å varme opp silisium blandet med et fôrmateriale (en pasta som kan brukes som en digelforing oppnådd ved å blande kull, kullbriketter eller koks med leire) i en blastovn og rapporterte det som en forbindelse med Si3N4. I 1910 produserte Ludwig Weiss og Theodor Engelhardt Si3N4 ved å varme opp elementært silisium i rent nitrogen. I 1925 syntetiserte Friedrich og Sittig silisiumnitrid ved å varme opp silisiumdioksid og karbon i en nitrogenatmosfære til 1250-1300 grad ved bruk av termisk reduksjon av karbon.
